どんな理由で離職しようがハロワの専門援助窓口で就活するなら就労可能の意見書は必須。
失業手当は関係ない。そもそも失業手当は就労可能じゃないと貰えないし。
逆に傷病手当金は就労不可じゃないと貰えないので、傷病手当金を貰っていて求職するなら就労可能の意見書等が必要になる。